Spouted-bed reactor in producing sodium silicate from paddy husk ash: Hydrodinamics, mass transfer, and silicate yield

A laboratory-scale spouted bed reactor has been applied for producing sodium silicate from paddy husk ash and NaOH. The study covered hydrodinamics, mass transfer, and silicate-yield in the reactor. The correlation of minimum superficial spouting velocity was determined by using nonreacting paddy ash-water system. Mass transfer correlation in spouted-bed which is valid for transition regim, i.e. Reynold particle range 7-25 or Reynold fluid number 19-254, was derived from a simple model assuming the diffusion rate of NaOH from bulk to the particle surface as a determining step. Conversion of SiO₂, equivalent to Na-silicate yield, is up to 62% using 0,8 M NaOH. This performance is significantly better than the other previous research. The study found that in producing silicate pay-off between SiO₂ conversion and SiO₂/Na₂O mol ratio should be considered.

Key words: spouted-bed, solid-liquid reactor, paddy husk ash, hydrodynamics, mass-transfer correlation, silicate vield.

1 Pendahuluan

Abu hasil pembakaran sekam padi, yang pada hakikatnya hanyalah limbah, ternyata merupakan sumber silika/karbon yang cukup tinggi. Pirolisis lebih lanjut dari hasil pembakaran sekam padi menunjukkan bahwa kandungan SiO₂ mencapai 80-90%. Yang juga menarik, 15 %-berat abu akan diperoleh dari total berat sekam padi yang dibakar (Chen and Chang, 1991, Mulyono, 1974). Pemanfaatan abu sekam padi, dengan demikian, layak untuk dipikirkan.

Salah satu upaya pemanfaatan abu sekam padi yang telah banyak dicoba adalah mereaksikannya dengan larutan NaOH untuk menghasilkan natrium silikat yang luas penggunaannya dalam industri, seperti sebagai bahan filler dalam pembuatan sabun dan detergen, bahan adhesive, dan silica gel (Kirk and Orthmer, 1969). Beberapa usaha membuat natrium silikat dari abu sekam padi telah dilakukan oleh Ali and Yi (1968) dan baru-baru ini oleh Tarigan dan Husni (1986). Keduanya menerapkan reaktor batch berpengaduk (Stirred Tank Reactor, STR) sebagai sarana

pcngontakan fasa padat-cair. Pennasalahan unruut 1,arrg tcr?entau dari hasil penelitian-penelitian terscbut aulara lain: (l) Harga rasio SiO; tcrhadap NalO dalanr produk sarrgat rendah (lcbih kecil dari 2). Padalral, Na-silikat konrcrsial rnenuntut rasio lcbih bcsar atau sckitar 3 (Kirk and Onhurer. 1969); (2) Waktu konversi lung lanra dan konsentrasi larutan NaOH rcaktan rclatif sangating,gi.

Spouted-beel (SB) merupakan sua(u teknologi vang rclalif baru untuk mcngontakkan fluida dcngan partikcl kasar (Manhur and Epstcin, 1974, Manunrng. Sasrrinadi, dau Sitonrpul, 1988). Spouted-betl. scpcrti halnva unggun tcrfluidisasi, nrcmbcrikan kocfisicn pcrpindahan panas dan pcrpindahan nrassa vaug baik karena distribusi fluida dan partikcl ),ang rncratr sepanjang rcaklor. Sludi pcrnakaian SB untuk sistcru cair-padat tcrn)'ata rnasih jarang dilakuknn durr bcbcrapa pcnelitian tcntang sistcur ini pada unrurrruva diaraltkan untuk mcrnpclrt jari hidrodiuarnika. scpcr ti )'ang dilakukart olclr Grbuvcic ct ol. ( 197(,) dun J'risnohadi (1976).

Pcnclitian ini dirancalg dcngan landasan drrglran balnvir pcncrrpirtr SB unluk mcnt'clcnggarakan rcirksi clrirpadal, dllanr hal ini abu sckaur padi dcngan lanrtan NaOll. diharapkan dapat nrcngatasi pcrrnasalahan Yang rnuncul dalarn pcnclitian tcrdalrulu. Ini bcrkait:tu dcrrgan jauriuan lcbih intinrnl'a kontak padat-cair dalaur SB dibandingkan dcngan dalarn STR, sekaligus rnem un gki nk an e n h a n c e ru c n I gr adien ko nscn trasi ak i bat opcrasi 1'ang bcrsilat senri-kontiuu (fluida tersirkLrlasi). Paranrclcr-paranrcter ular)la kcbcrhasilan pcnerapan spoutcd-hed, dcngan dcnrikian, adalah (l) tingginla konvcrsi SiOs rncnghlsilklrn Na-silikat. (2) hirrga rtsio SiOl tcrhadap NalO 1,ang diharapkan rnenrasuki dacnrlr rasio Na-silikat komcrsial, (3) tvaktu konvcrsi lang singkat. dan (-l) kcurungkinan pcrnakaian larutan NaOH cnccr scbagai percaksi. llal lain yang illgilt dipclalari adalalt hidrodinanrika SB penvclenggara rclksi pad;rtcair 1'ang daprt dipastikan cukup ruurit nrengingat pcnrbahln ukuran partikcl sc(iap waktu akibat rcaksi.

Dalarn tulisan ini akan ditampilkan lrasil pencliliirn bcnrpa tahap au'al pcncrapan .spoutecl-he d scbagai rcaktor (diarneter kolorn 5 crn) untuk rnclangsungkarr rcaksi padat-cair sisteul abu sekam padi'NaOH. Mulanrula hidrodinarnika .rpouted-berl untuk sistenl tuk bereaksi. abu sckanr padi-air. dipclalari scbagiri ucuiul sistcnr reaksi padat-crir. Pcristirva pcrpiudalrau nrassl dipclajari lervat dinarnika harga koefisien perpindaharr ulassa yang dipcroleh dari pcrcobaan dcngan rnenerapkan suatu tnodcl pcrpindaltan urassa dalanr rcaklor spouted-hed. Pada bagian aklrir, berbagai paramclcr kcbcrhasilan yang tclah diungkapkan di atas akan diulas.

2 Metodologipenelitian

Skcuta rangkaiarr pcralatan pcrcobaan yang dipakai dalan penclitian irri ditarrrpilkan pada Gambar L

Gambar 1 Skema rangkaian alat spouted-bed sistem oadat-catr

Kolotn sltoutecl-bcd bcrdiaurctcr 5 crn mcmiliki bagian barvah bcrbcu(uk kcrucut tcrpancung dan dilengkapi dcngrrn ori!<e. Pcrbandingan dianrctcr orifice tcrhadap dilnrclcr kolour bcn,ari:rsi arrtara 0. l dan 0.2. Sudut kcnrcul lang dipakiri adalalr 600 dan .150. Kolour spottta(l berl clilcngkupi dcngan lllanornelcr pcngukur bcda tckauan scpanjarrg kolorrr dan kran unluk buangan padalan di bagian bau,alr La.lu alir fluida masuk ke kolorn dialur olch neeclle volve. Tangki pcnampung (re.sen,oir) bcrkapasitas I lilcr, dilcngkapi dcngan pclllilnus dlur pcngcndtrli tcrnpcralrrr.

lJkuran parlikcl abu sckarrr padi vang dipakai berkisar anlara 28 darr J0 rncsh. r'ang utcrupakan rcntang abu sckarn padi dari lap:rrrgan. Konscntrasi NaOH yang diu.yikan bcn,ariasi dari 0.2 M sarnpai dcngan 0.8 M.

IJiclrodinarnika spoutecl-herl dipelajari terlcbih dahulu dcrrgan nrcngalirkarr air (fluidir) kc unggun abu sckarn p:rdi. Uutuk sistcnr de rrgau rcaksi. abu sckarn padi rrrcrrgalarrri pcrlakuau arva[ (pre treatne nl) tcrlcbilr dahulu, baik dalirm bcnluk penlanasan unluk nrcrrghilangkan sisa-sisa karbon dan pcrlakuan secara kinrilrvi untuk pcnghilangan oksida sclairt SiO: (Alcs darr Warudri. 1996). Kcstabilan spoutitlg diarna(i untuk bcrbagai variasi geornclri pcralatan (perbandingan dilnrctcr oriJic'e dan diantctcr kolorn. sudut kerucut) dan ukurar) p:lnikcl padatan. Profil laju supcrfisial rninirnunt saat tcr.fadinr:2t spoutitlg akatr dipcrolch dari rangkaian 1;cnganratun iui.

Untuk sistem bereaksi, temperatur dipertahankan pada sekitar 80 °C. Selanjutnya, dipelajari konversi SiO₂ dan rasio SiO₂/Na₂O, sebagai fungsi variabel geometri alat, ukuran partikel, dan konsentrasi NaOH. Tempuhan pembanding berupa penyelenggaraan reaksi di dalam STR dilaksanakan selama 2 jam pada temperatur 80 °C dan putaran 200 rpm dengan jumlah sekam padi 10 gram dan konsentrasi NaOH 0.8 M.

Analisis sampel untuk mengetahui NaOH yang bereaksi dilakukan dengan metode titrimetri asam-basa, sedangkan analisis terhadap gugus SiO₂ dilaksanakan lewat metode spektrometeri (Alex dan Wanadri, 1996).

3 Hasil dan pembahasan

Distribusi ukuran partikel abu sekam padi dari lapangan yang digunakan dalam penelitian ini ditampilkan dalam Gambar 2. Hasil ini menunjukkan bahwa partikel padi didominasi oleh ukuran 20-30 mesh, dan hasil fraksi berat kumulatif di atas juga hampir sama dengan hasil peneliti terdahulu (Tarigan dan Husni, 1986).

Gambar 2 Kurva distribusi partikel abu sekam padi

Hasil studi hidrodinamika abu sekam padi-air untuk variasi diameter partikel ditampilkan dalam Gambar 3 dan 4, yang berturut-turut untuk sudut kerucut 60° dan 45°. Kedua gambar tersebut menunjukkan karakteristik spouted-bed (Marthur and Epstein, 1974, Trisnohadi, 1976).

Gambar 3 Penentuan laju spouting minimum (U_ms) untuk sudut kerucut 60⁰

Gambar 4 Penentuan U_ms untuk sudut kerucut 45⁰

Gambar 3 dan 4 juga mengungkapkan bahwa diameter partikel kecil akan memberikan penurunan tekanan unggun (\(\Delta P\)) yang besar. Ini disebabkan berkurangnya fraksi lowong unggun pada ukuran partikel yang lebih kecil. Hasil percobaan lain tentang hidrodinamika yang signifikan adalah bahwa unggun dengan ukuran partikel 30-40 mesh (0,72 mm) mengalami spouting untuk rentang kecepatan yang sangat kecil. Hal ini mendukung penemuan Marthur and Epstein (1974) yang menyatakan bahwa ukuran partikel minimum untuk menghasilkan spouting yang baik adalah partikel dengan diameter (\(D_p\)) > 1 mm.

Studi hidrodinamika ini selanjutnya dirangkum dalam bentuk persamaan kecepatan minimum spouting yang menampilkan harga laju superfisial minimum sebagai fungsi variabel yang berkaitan dengan geometri kolom, ukuran partikel, dan tinggi unggun. Keputusan untuk memilih variabel yang berpengaruh diperoleh lewat diskriminasi berbagai persamaan yang mungkin cocok, seperti diungkapkan oleh peneliti terdahulu (Alex dan Wanadri, 1996). Metode kuadrat terkecil (least square) diterapkan sebagai kriteria pencocokan persamaan beserta parameternya dengan hasil eksperimen (Gambar 5). Persamaan yang diperoleh adalah sebagai berikut:

\[U_{ms} = 3.52 D_p^{1.98} D_i^{0.21} (H - \frac{D}{3} \tan \theta)^{1.5}\] (dalam cgs).... (1)

dengan D adalah diameter kolom, \(D_P\) diameter partikel, \(D_i\) diameter orifice, H tinggi unggun, dan \(\theta\) sudut kerucut (cone).

Korelasi ini memasukkan parameter sudut kerucut (tan θ) seperti halnya korelasi Brunnelo et. al. dan Manurung (Marthur and Epstein, 1974), untuk percobaan yang menggunakan sistem udara-partikel. Penelitian oleh Ronney and Horison (Marthur and Epstein, 1974) untuk sistem air-partikel tidak menurunkan korelasi U_ms. Dengan demikian, korelasi U_ms di atas, sepanjang pengetahuan penulis merupakan korelasi pertama untuk sistem padat-cair.

7-konversi SiO2

Gambar 5 Penentuan laju minimum spouting (dalam cgs)

Upaya mempelajari peristiwa perpindahan massa dilakukan dengan terlebih dahulu membangun model perpindahan massa untuk sistem reaksi yang ditinjau. Penurunan persamaan ini dapat ditemukan dalam tulisan terdahulu (Sitompul dan Wanadri, 1996). Anggapan utama yang diterapkan dalam model ini adalah reaksi di permukaan partikel padat dan laju difusi produk dari permukaan partikel berlangsung sedemikian cepat hingga laju difusi NaOH dari bulk ke permukaan fluida bertindak sebagai pengendali. Hal lain yang perlu diperhatikan adalah bahwa berbagai reaksi yang mungkin terjadi dalam peristiwa ini diwakili oleh satu reaksi sederhana. Ini berkaitan dengan tujuan penelitian yang difokuskan kepada pengamatan perolehan silikat. Penerapan model yang melibatkan banyak reaksi akan memunculkan lebih banyak parameter yang harus dicari. Tentu saja hal ini akan menuntut pengukuran-pengukuran yang lebih rinci.

Korelasi perpindahan massa yang diperoleh dari serangkaian percobaan adalah sebagai berikut (Lihat Gambar 6 untuk aluran regresinya).

\[Sh = 191,34 + 0,6325 Sc^{0,35} Re^{1,89}\] (2)

Korelasi ini berlaku untuk rentang Re partikel 7-25 atau untuk bilangan Re fluida (Re_f) 19-254. Rentang bilangan Re ini merupakan daerah aliran transisi. Rowe dan Claxton (Marthur dan Epstein, 1974) menurunkan korelasi perpindahan massa untuk spouted-bed dari analogi perpindahan panas dan diperoleh

Sh = A + 0.6325 Sc 0.33 Re \(_{1}\) 0.55 untuk aliran turbulen dan

Sh = 0,42 + 0,35 Re₁^0,8 untuk aliran transisi (Re₁<100)

Korelasi dari hasil penelitian ini memberikan faktor yang cukup besar pada keadaan tanpa aliran, yang mungkin diakibatkan oleh adanya efek reaksi yang dominan.

Gambar 6 Penentuan korelasi perpindahan massa

Konversi SiO₂ sebagai indikator perolehan Na-silikat ditampilkan pada Gambar 7 dan 8 untuk kemiringan kerucut 60° dan 45°. Diameter partikel dan konsentrasi NaOH ditampilkan sebagai parameter. Konsentrasi NaOH sekitar 0,6-0,8 M memberikan perolehan Nasilikat sekitar 60% untuk diameter partikel 18-24 mesh. Ukuran partikel yang lebih kecil, 24–28 mesh, ternyata menurunkan konversi untuk konsentrasi NaOH yang Hal sama. ini memperkuat dugaan bahwa hidrodinamika SB terganggu akibat pengurangan ukuran partikel selama reaksi, dan mungkin daerah spouting lebih banyak dibandingkan dengan daerah anulus, yang menyerupai fixed bed. Pengamatan visual baliwa menunjukkan penerapan diameter mengakibatkan banyaknya partikel abu di bagian atas reaktor (fountain). Efek backmixing sangat dominan yang menyerupai STR dan juga faktor sirkulasi NaOH yang sangat kurang ternyata mendukung fenomena ini.

Gambar 7 Kurva konversi abu sekam padi untuk sudut kerucut 60°

Perole untuk mesh. konser yang ( Yi, 19 tersebu dicapa Reyno Keung dengar sekam nyata pemba 2 kali ternya fluida

Gai

Hasil rasio ditamp

terhad

backm

kocfis

diband

konve

Gambar 8 Kurva konversi abu sekam padi untuk sudut kerucut 450

Perolehan Na-silikat maksimum adalah sebesar 62% untuk sudut kerucut 60° dan ukuran partikel 20-40 mesh. Konversi maksimum ini dicapai dengan konsentrasi NaOH 0,8 M. Ini lebih baik daripada hasil yang dicapai peneliti terdahulu dengan STR (Ali and Yi, 1968, Tarigan dan Husni, 1986). Pada penelitian tersebut konversi maksimum sebesar ini hanya dapat dicapai dengan konsentrasi NaOH 1,5 M dan bilangan Reynold fluida yang sangat tinggi (di atas 10.000).

Keunggulan penerapan spouted-bed dibandingkan dengan STR untuk memperoleh Na-silikat dari abu sekam padi, ditinjau dari aspek konversi SiO₂, tampak nyata dengan memperhatikan unjuk kerja tempuhan pembanding. Perolehan Na-silikat di dalam SB hampir 2 kali perolehan silikat dalam STR (Gambar 9). Jadi, ternyata benar dugaan tentang keefektifan sirkulasi fluida dalam SB yang memungkinkan enhancement terhadap gradien konsentrasi serta pengurangan efek backmixing. Secara kuantitatif diperoleh bahwa koefisien perpindahan massa 12,0 g/cm².menit dibandingkan dengan 22,5 g/cm².menit untuk SB pada konversi maksimum.

Hasil eksperimen penting yang lain adalah dinamika rasio SiO₂/Na₂O selama percobaan berlangsung yang ditampilkan pada Gambar 10.

Gambar 9 Perbandingan perolehan silikat dalam SB dan STR untuk ukuran partikel sama

Gambar 10 Dinamika rasio SiO₂ terhadapNa₂O untuk sudut kerucut 60° (A) dan 45° (B)

Rasio tinggi (yang diinginkan) terjadi bila reaksi terselesaikan pada waktu kurang dari 60 menit, pada saat perolehan silikat sudah hampir konstan. Rasio tinggi, sekitar 3,2, ternyata diperoleh pada pemakaian larutan NaOH encer 0,2 M. Sayangnya, konversi untuk pemakaian NaOH encer ini rendah, yaitu sekitar 35% seperti yang ditampilkan dalam Gambar 7.

5 Kesimpulan

Studi hidrodinamika abu sekam padi dengan fluida air menunjukkan bahwa spouting yang baik dengan rentang Reynold partikel yang cukup besar diperoleh bila diameter partikel abu sekam padi lebih besar dari 0.72 mm (30-40 mesh). Kecepatan minimum spouting untuk studi hidrodinamika abu sekam padi-air telah terangkum dalam bentuk persamaan.

Pemodelan perpindahan massa dalam rezim transisi, Re partikel 7 sampai 25, memberikan korelasi perpindahan massa yang mendekati korelasi Rowe and Claxton (Marthur and Epstein, 1974) untuk aliran transisi, dengan catatan bahwa harga perpindahan massa tanpa aliran (Re= 0) cukup tinggi sebagai akibat adanya reaksi dalam sistem ini. Penelitian untuk rentang Re yang lebih besar (rezim turbulen) perlu dilakukan untuk penelitian yang akan datang. Selain itu, sangat diperlukan upaya mendapatkan kejelasan tentang reaksi yang sebenarnya terjadi.

Aplikasi tahap awal reaktor spouted-bed (diameter kolom 5 cm) untuk reaksi padat-cair menunjukkan hasil yang cukup menggembirakan, seperti perolehan silikat yang relatif tinggi sekitar 62% untuk konsentrasi NaOH 0,8 M. Ini adalah tampilan unjuk kerja yang lebih baik daripada hasil-hasil penelitian sebelumnya dan ditegaskan ulang oleh tempuhan pembanding.

Dugaan sangat kuat mengenai terganggunya hidrodinamika partikel (schingga jauh dari sifat spouting) akibat perubahan ukuran diameter partikel selama reaksi diperoleh secara tidak langsung dari catatan tentang konversi SiO₂ untuk berbagai ukuran partikel dan konsentrasi NaOH. Pemakaian partikel pendukung yang tepat untuk menjaga kehomogenan unggun dan/atau pemakaian draft tube akan memberikan daerah spouting yang stabil (Nitta and Morgan III, 1992)

Rasio SiO₂/Na₂O yang tinggi dalam produk tercapai saat perolehan silikat hampir konstan. Rasio semakin kecil bila waktu reaksi semakin lama. Sayangnya, ditemui bahwa kondisi untuk mendapatkan rasio SiO₂/Na₂O yang tinggi mengakibatkan perolehan silikat rendah dalam reaktor spouted-bed. Tawar-menawar untuk kedua paramater ini selanjutnya perlu mendapat perhatian.

6 Ucapan terima kasih

Penelitian ini terlaksana atas bantuan dana dari Lembaga Penelitian ITB melalui kontrak No. 1398/PT07.08/N/ 1995.

7 Daftar pustaka

• Alex, J. dan Wanadri, A., Perolehan Natrium Silikat dari Abu Sekam Padi dalam Spouted-Bed, Laporan Penelitian, Jurusan Teknik Kimia ITB, 1996.
• 2. Ali, R. and Yi, M-K, Production of Sodium Silicate from Piddy Husk, Union Burma, J. Sci. Technology, pp. 149-153, 1968.
• 3. Chen, J-M and Chang, F-W, The Chlorination Kinetics of Rice Hull, Ind. Eng. Chem. Res., 30, pp. 2241-2247, 1991.
• 4. Grbaveic Z.B., Vukovic, D.V., Zdanski, F.K., and Litmann. H., The Fluid Flow Pattern, Minimum Spouting Velovity and Pressure Drop in Spouted-Beds, Can. J. Chem. Eng., 54, pp.33-40, 1976.
• Kirk and Orthmer, Encyclopedia of Chemical Technology, 2^nd Ed., 18, John Wiley and Son Inc., USA, 1969.
• Manurung, R., Sasmojo, S., Sitompul, J., Sistem Pengering Unggun Pancar dengan Sumber Pemanas Energi Biomassa, Laporan Penelitian No 9407188 ITB, 1988
• 7. Marthur, K.B. and Epstein, N., Spouted Beds, Academic Press, NY, 1974.
• Mulyono, H.A., Studi Termo-Ekonomi terhadap Pengolahan Natrium Silikat dari Sekam Padi, Laporan Penelitian Karja Utama, Departemen Teknologi Kimia, 1974.
• Nitta, E.V. and Morgan III, M.H., Particle Circulation and Liquid Bypassing in Three Phase Draft Tubed Spouted Beds, Chem. Eng. Sci., 47, pp. 3459-3466, 1992
• Sitompul, J.P. dan Wanadri, A., Perolehan Silikat dari Abu Sekam Padi dalam Spouted-Bed: Efek Perpindahan Massa, Jurnal Mesin, XI, no.2, 1996.
• 11. Tarigan, R. dan Husni, M., Pemanfaatan Abu Sekam Fadi Limbah Pedesaan untuk Pembuatan Sodium Silikat, Laporan Penelitian, Jurusan Teknik Kimia ITB, 1986.
• 12. Trisnohadi, A., Suatu Percobaan Spouted-Beds Sistem Cair-Padat, Laporan Kerja Utama, Departemen Teknologi Kimia ITB, 1976.